相关研究表明二维(2D)钙钛矿比三维(3D)钙钛矿具备更好的稳定性，因此被广泛用做界面修饰层以钝化3D钙钛矿薄膜，减少薄膜缺陷，改善性能和稳定性。但2D钙钛矿的载流子传输性能不如3D结构，这在一定程度上抑制了其改善作用，因此如何有效改善2D钙钛矿载流子传输性能，以最大化其钝化效果、进一步提升钙钛矿电池性能和稳定性成为了研究热点。

美国国家可再生能源实验室Kai Zhu教授课题组牵头的联合研究团队利用分子工程设计了以二价铵作为间隔阳离子的Dion-Jacobson(DJ)相2D钙钛矿薄膜，充当钝化层来修饰3D钙钛矿薄膜，实现了对钙钛矿薄膜缺陷有效钝化，抑制了非辐射的复合损失，同时由于DJ相2D钙钛矿具备弱氢键使得空穴传输得到了显著改善，进而显著增强了电池性能和稳定性，最优电池性能接近25%，且可以稳定运行1000小时，为钙钛矿大面积规模化制备积累了关键技术基础。

目前广泛报道的2D钙钛矿主要是Ruddlesden-Popper(RP)相结构，但该类薄膜具备了很强的层间氢键作用，使得载流子传输受到抑制。为此，研究人员通过分子工程设计制备出以二价铵作为间隔阳离子的DJ相2D钙钛矿，其层间的氢键作用显著弱化，有助于促进载流子传输。为了对比，研究人员同时制备了RP相2D钙钛矿并开展了电化学性能测试，结果显示DJ相的外平面载流子传输效率比3D相高了4-5个数量级。而基于DJ相的2D钙钛矿薄膜电池器件效率可达4.9%，这是目前文献报道的2D钙钛矿电池性能最高值。随后研究人员以上述DJ相2D钙钛矿薄膜作为界面修饰层用于钝化3D钙钛矿，一系列的微观结构表征显示2D钙钛矿薄膜钝化后，钙钛矿薄膜的缺陷态密度显著减少，且空穴传输能垒显著下降(意味空穴传输效率提升)，主要是因为化学键的相互作用使得覆盖2D钙钛矿不对称有机分子在3D钙钛矿薄膜表面出现了择优取向。进一步，研究人员以上述2D/3D钙钛矿薄膜作为活性层制备电池器件并测试电化学性能，实验发现电池性能从无2D钝化的22%显著提升到了24.7%;更为关键的是长程稳定性研究显示，无封装的电池在一个模拟标准太阳光、40℃氮气氛围下连续工作1000小时后仅仅衰减了10%，相比之下无2D钝化电池器件性能出了大幅衰退，下降了近50%。表明了DJ相2D钙钛矿不仅可以增强电池性能，还有助于提升电池的长程稳定性。

图1 含有层间强氢键和弱氢键的钙钛矿分子结构示意图

该项研究精心设计制备了一种具备层间弱氢键的DJ相2D钙钛矿并用于钝化3D钙钛矿，减少薄膜缺陷，增强了空穴传输，进而增强了电池性能和长程稳定性，电池器件转换效率从无钝化22%大幅增加到了24.7%，且在无封装情况可以高效稳定运行1000小时，表现出了优异的长程稳定性，为制备高效长寿命的钙钛矿电池提供了新思路和技术路线。相关研究成果发表在《Science》。